近日，我院明星教授課題組在國家自然科學基金的資助下，針對二維PdSSe單層材料缺陷調控的輸運性質開展研究，發現具有100%濃度的Stone-Wales（SW）缺陷的二維PdSSe單層材料展現超高載流子遷移率與超低晶格熱導率。相關成果以《Ultra-high carrier mobility and ultra-low lattice thermal conductivity in PdSSe monolayers with fully Stone-Wales defects》為題發表在Nature Index（自然指數）期刊《Applied Physics Letters》上，明星教授和青年教師雷文博士為該論文的通訊作者，物理學碩士研究生彭科為第一作者。
缺陷工程是調節二維材料性能的有效手段，SW拓撲缺陷作為缺陷工程中的比較簡單的一種，在六元環碳基材料中的研究較多。然而，具有Cairo五邊形平鋪的二維材料中的SW缺陷工程卻鮮受關注。
作為一種新興的二維過渡金屬二硫屬化合物材料，PdX2 (X = S, Se)因其高載流子遷移率以及在高性能電子和光電器件中的潛在應用而備受關注。由五邊形PdSe2單層制成的場效應晶體管器件在室溫下表現出優異的雙極半導體行為和較高的電子遷移率。硒空位（VSe）缺陷是PdSe2的典型缺陷，VSe能促使半導體PdSe2轉變為金屬Pd17Se15相，導緻PdSe2晶體管中的載流子遷移率提高20倍。但是，之前報道的研究多集中于内在的VSe缺陷，忽略了SW拓撲缺陷。對此，明星教授課題組在PdSe2的姊妹化合物，五邊形PdSSe單層中引入100%濃度的SW缺陷，提出了四種新的二維PdSSe單層材料（命名為SW1-SW4）。
研究發現，SW1-SW4 四種結構穩定性良好，在電子、光學、電學和熱學性能方面表現優異，其帶隙在1.884-1.917 eV，SW1和SW2為直接帶隙，滿足光催化水分解要求，且光吸收系數高達～105 cm-1。電輸運方面，載流子遷移率均有不同程度的提升，SW1、SW2和SW4最高遷移率達103 cm2V−1s−1量級，分别為1325.746，4090.938和1167.452cm2V−1s−1。熱輸運方面，室溫下SW1和SW2的晶格熱導率極低，沿x和y軸分别在1.888、1.044 Wm−1K−1（SW1）和1.617、0.892Wm−1K−1（SW2），各向異性比高達1.80。合适的帶隙值、帶邊位置、良好的光吸收性能以及超高載流子遷移率與超低晶格熱導率的結合，有利于具有SW缺陷工程的PdSSe單層材料在納米電子、光電子、光催化和熱電領域的技術應用。
(a)蜂窩狀結構和(b)Cairo五邊形平鋪結構中Stone-Wales (SW)拓撲缺陷的示意圖。(c)和(d)展示了兩種原始五邊形PdSSe單層(A和B)的俯視圖和側視圖。(e)-(h)展示了 SW缺陷結構：SW1-SW4的俯視圖和側視圖
(a)-(f)采用HSE06泛函計算的原始五邊形結構(A和B)以及SW1-SW4缺陷結構的PdSSe單層材料的能帶結構和态密度。(g)帶隙，(h)帶邊位置，SW2的帶邊位置處于2%的壓縮應變條件下
(a)沿x軸和y軸的SW1和SW2晶格熱導率随溫度的變化。SW1和SW2缺陷結構在室溫下的弛豫時間(b)，以及群速度(c)和(d)
文章信息：
Ultra-high carrier mobility and ultra-low lattice thermal conductivity in PdSSe monolayers with fully Stone-Wales defects
Ke Peng, Feng Xiao, Bowen Chen, Wen Lei*, and Xing Ming*
Appl. Phys. Lett. 125, 253102 (2024).
論文鍊接：https://doi.org/10.1063/5.0248105
（一審：明星；二審：朱鵬飛；三審：張富文）
